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> 阳离子型 Y/Al 双核金属配合物催化异戊二烯高选择性 cis-1,4 聚合的理论研究
阳离子型 Y/Al 双核金属配合物催化异戊二烯高选择性 cis-1,4 聚合的理论研究
阳离子型 Y/Al 双核金属配合物催化异戊二烯高选择性 cis-1,4 聚合的理论研究
资料类型:
JPG图片格式
关键词:
:双核配合物
cis-1
4-异戊二烯
选择性聚合
稀土金属
密度泛函
资料大小:
122K
所属学科:
分子表征
来源:
2013年全国高分子学术论文报告会(2013.10.12~16,上海)
简介:
利用阳离子型稀土金属有机配合物往往可得到过渡金属催化剂所不能合成的新型聚合物。带有钳式NCN配体的Y/Al双核催化剂[(NCNdipp)Y{( -Me)2AlMe2}2](NCNdipp=Ph(NC6H4iPr2-2,6)2)是一类独特的异戊二烯聚合的催化剂前体。通过密度泛函理论研究了阳离子型Y/Al双核金属配合物催化下异戊二烯高选择性cis-1,4-聚合的反应。结果表明,在链起始阶段,烯烃的插入发生在金属Y中心比在Al中心具有热力学和动力学上的优势,且插入方式上cis比trans更为有利;在链传播阶段,烯烃仍发生在Y中心,cis插入方式仍为有利路径。此外,计算表明反应的发生首先通过烯烃配位的阳离子络合物发生异构化,其过程为:由配位一分子异戊二烯的μ3构型的化合物转化为μ2再转化为μ1-Y-Me构型的化合物,再进一步完成烯烃插入。研究结果还表明三甲基铝在反应过程中作为配体辅助Y金属中心完成烯烃聚合,金属Al并未作为反应中心直接参与烯烃的配位插入反应。
作者:
周广丽,罗一,曲景平,侯召民
上传时间:
2013-11-15 16:10:46
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