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双核钐氢化物催化乙烯聚合反应机理的密度泛函研究
双核钐氢化物催化乙烯聚合反应机理的密度泛函研究
资料类型:
JPG图片格式
关键词:
烯烃聚合
稀土金属
密度泛函理论
反应机理
双核金属配合物
资料大小:
100K
所属学科:
分子表征
来源:
2013年全国高分子学术论文报告会(2013.10.12~16,上海)
简介:
单核有机金属配合物催化烯烃聚合反应机理的理论研究已有大量报道。该类反应被普遍认为经历四中心过渡态机理。双核或多核配合物因其具有金属间的协同作用往往表现出较单核优异的性能,因而受到广泛关注。然而,对于多核配合物催化烯烃聚合机理的理论研究相对甚少。本文对双核钐的二氢化合物[Me2Si(C5H3-3-Me3Si)2SmH(THF)2]2催化乙烯聚合的反应机理进行了详细的理论研究。结果表明,在链起始阶段,烯烃插入SmH键经历的是金属辅助的四中心过渡态机理。在链传播阶段,由于热力学因素,烯烃选择插入SmC键而不是体系中另一侧的SmH键,且烯烃插入SmC键经历五中心过渡态机理。研究还表明体系中金属间的桥联H配体在链传播过程中起到重要的电子传递作用。这些结果将有助于人们进一步认识多核催化剂体系催化烯烃聚合的机理。
作者:
罗根,罗一,曲景平
上传时间:
2013-11-15 16:07:12
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